Bajuk je slovenski politični prostor vstopil v prvi polovici leta 2000, ko je po sklenitvi sporazuma o koaliciji Slovenija med SKD in SDS prevzel vodenje strokovnega sveta. Na združitvenem kongresu SKD+SLS 15. aprila 2000 je bil izvoljen za podpredsednika stranke. Po padcu tedanje vlade Janeza Drnovška v letu 2000 je bil maja potrjen za novega mandatarja, vlado je vodil do oktobrskih parlamentarnih volitev.

Bajuk je s somišljeniki avgusta 2000 ustanovil stranko NSi in postal njen prvi predsednik. V prvi vladi pod vodstvom Janeza Janše, med letoma 2004 in 2008, je bil Bajuk minister za finance. Leta 2005 ga je revija The Banker razglasila za finančnega ministra leta v EU. V času njegovega ministrovanja pa smo v Sloveniji prevzeli evro, Bajuk je leta 2007 na bankomatu tudi prvi dvignil evre.

Leta 2008 se je po izpadu NSi iz parlamenta umaknil z vrha stranke in iz aktivne politike. Vajeti NSi je prevzela Ljudmila Novak, ki je stranko leta 2011 uspela popeljati nazaj v parlament. Leta 2018 je vodenje NSi prevzel Matej Tonin.